14 W (pat) 36/04  - 14. Senat (Techn.Beschw.)

BUNDESPATENTGERICHT 14 W (pat) 36/04 _______________ (Aktenzeichen) Verkündet am 5. Juni 2007 … B E S C H L U S S In der Beschwerdesache betreffend die Patentanmeldung 101 08 893.0-24 … hat der 14. Senat (Technischer Beschwerdesenat) des Bundespatentgerichts auf die mündliche Verhandlung vom 5. Juni 2007 unter Mitwirkung … BPatG 154 08.05 - 2 - beschlossen: Der angefochtene Beschluss wird aufgehoben und das Patent erteilt. Bezeichnung: Verfahren zur Herstellung von Metallen und deren Legierungen Anmeldetag: 23. Februar 2001 Der Erteilung liegen folgende Unterlagen zugrunde: Patentansprüche 1 bis 14 vom 5. Juni 2007, überreicht in der mündlichen Verhandlung, Beschreibung Seiten 1 bis 11 überreicht in der mündlichen Ver-handlung vom 5. Juni 2007, 3 Seiten Zeichnungen, Abbildungen 1 bis 3 gemäß Offenlegungs-schrift. G r ü n d e I Mit Beschluss vom 23. Februar 2004 hat die Prüfungsstelle für Klasse C 25 C des Deutschen Patent- und Markenamts die Patentanmeldung 101 08 893.0-24 mit der Bezeichnung - 3 - „Verfahren zur elektrochemischen Abscheidung von Metallen, Le-gierungen und Halbleitern aus ionischen Flüssigkeiten und niedrig schmelzenden Salzgemischen“ zurückgewiesen. Die Zurückweisung ist unter Hinweis auf die Druckschriften (1) Natter, H., Schmelzer, M. und Hempelmann, R.: Nanocrystal-line nickel and nickel-copper alloys: Synthesis, characteriza-tion and thermal stability. In: J. Mater. Res., 1998, Vol. 13, No. 5, S. 1186 bis 1197, (2) DE 1 180 140 B, (3) Simanavičius, Leonas; Stakenas, Algimantas; Šarkis, Alber-tas: The initial stages of aluminum and zinc electrodeposition from an aluminum electrolyte containing quaterny aralkylammonium compound. In: Electrochimica Acta, 1997, Vol. 42, No. 10, S. 1581 bis 1586, (4) Zell, Christine A.; Endres, Frank; Freyland, Werner: Electro-chemical in situ STM study of phase formation during Ag and Al electrodeposition on Au(III) from a room temperature molten salt. In: Phys. Chem. Chem. Phys., 1999, 1, S. 697 bis 704 im Wesentlichen damit begründet, dass der Gegenstand des Patentanspruchs 1 nicht auf einer erfinderischen Tätigkeit beruhe. Ausgehend von der Druck-schrift (1), aus der ein Verfahren zur Herstellung von Nickel oder Legierungen mittels Elektrolyse im Temperaturbereich zwischen 10 und 90°C bekannt sei, bei - 4 - dem die Kristallitgröße des abgeschiedenen Metalls 53 nm oder weniger betrage, der Elektrolyt allerdings aus Wasser und darin gelöstem Salz bestehe, habe es für den Fachmann nahe gelegen, den wässrigen Elektrolyten gegen ein bei niedriger Temperatur geschmolzenes Salz auszutauschen. Eine Anregung hierzu habe der Fachmann der auf dem gleichen Fachgebiet angesiedelten Druckschrift (4) ent-nehmen können. Gegen diesen Beschluss der Prüfungsstelle hat der Anmelder Beschwerde ein-gelegt, da seiner Ansicht nach eine Zusammenschau der Dokumente (1) mit (4) oder (3) das Verfahren nach dem dem Beschluss zugrunde liegenden Anspruch 1 nicht habe nahelegen können. Auch die in der ursprünglich eingereichten Be-schreibung genannten Druckschriften (5) Pitner, W.R., Hussey, C.L. and Stafford G.R.: Electrodeposi-tion of Ni-Al Alloys from the Aluminum Chlo-ride-1-methyl-3-ethylimidazolium Chloride Room Tempera-ture Molten Salt. In: J. Electrochem. Soc., Vol. 143, No. 1, Januar 1996, S. 130 bis 138 und (6) H. Natter, R. Hempelmann: Nanocrystalline Copper by Pul-sed Electrodeposition: The Effects of Organic Additives, Bath Temperature, and pH: J. Phys. Chem. 100 (1996) 19525 bis 19532, auf die der Senat noch hingewiesen hat, könnten den Fachmann nicht zum An-meldungsgegenstand führen. - 5 - Der Anmelder verfolgt sein Patentbegehren mit den in der mündlichen Verhand-lung überreichten Patentansprüchen 1 bis 14 weiter. Der Anspruch 1 hat folgen-den Wortlaut: „Verfahren zur Herstellung von Metallen und deren Legierungen, Element- und Verbindungshalbleitern, insbesondere von Metallen und deren Legierungen der zweiten bis fünften Hauptgruppe oder der Nebengruppen des Periodensystems, mit mittleren Kristal-litgrößen im Bereich von 5 bis 1000 nm, dadurch gekennzeichnet, dass Metalle oder Legierungen, Element- und Verbindungshalb-leiter in mit einer Kathode und Anode ausgestatteten Elektrolyse-vorrichtung galvanisch aus einer ionischen Flüssigkeit, welche sich aus einem oder mehreren Metallsalzen und einer oder mehre-ren organischen Komponenten zusammensetzt, bei Temperaturen unterhalb von 200°C, bevorzugt aber zwischen 20 und 100°C, ab-geschieden werden, wobei zur Einstellung der Kristallitgröße 1 bis 10 Gew.-% bezogen auf die Gesamtmenge des Elektrolyten orga-nische Additive zugesetzt werden, die aus der Gruppe bestehend aus Karbonsäuren, Aminen und aromatischen Verbindungen aus-gewählt sind.“ Die rückbezogenen Patentansprüche 2 bis 14 sind auf Weiterbildungen des Ver-fahrens nach Anspruch 1 gerichtet. Der Anmelder beantragt, den angefochtenen Beschluss aufzuheben und das Patent zu er-teilen auf der Grundlage der Patentansprüche 1 bis 14 und ange-passter Beschreibung, jeweils überreicht in der mündlichen Ver-handlung sowie 3 Seiten Zeichnungen (Abbildung 1 bis 3) gemäß Offenlegungsschrift. - 6 - Wegen weiterer Einzelheiten, insbesondere wegen des Wortlauts der Ansprüche 2 bis 14, wird auf den Inhalt der Akten verwiesen. II 1. Die Beschwerde ist zulässig (§ 73 PatG) und hat auch Erfolg. 2. Bezüglich ausreichender Offenbarung des Verfahrens nach dem geltenden Anspruch 1 bestehen keine Bedenken; seine Merkmale lassen sich aus den ur-sprünglich eingereichten Ansprüchen 1, 2, 7 und 8 in Verbindung mit Seite 6, Zei-len 7 bis 12 der ursprünglich eingereichten Beschreibung herleiten. Die Ansprü-che 2 bis 14 sind die ursprünglichen Ansprüche 3 bis 6 und 9 bis 17. 3. Die Neuheit des Verfahrens nach Anspruch 1 ist gegeben. Die elektrolytischen Verfahren zur galvanischen Abscheidung von Metallen nach den Entgegenhaltungen (1), (2) und (6) unterscheiden sich vom Verfahren nach dem geltenden Anspruch 1 durch den wässrigen Elektrolyten, der dort jeweils im Unterschied zum beanspruchten Verfahren eingesetzt wird ((1) S. 1188, re. Sp. Abs. V. A.; (2) Beispiel 1 und Anspr. 1; (6) Tab. 2 und 3 „Bad-Zusammen-setzung“). Gemäß Druckschrift (3) erfolgt die elektrolytische Abscheidung von Aluminium und Zink aus einem im Unterschied zum vorliegenden Verfahren ionische Flüssigkeiten AlBr3-(Dimethylethylphenylammoniumbromid) in Lösungs-mitteln enthaltenden Elektrolyten, die überdies zu erheblich über den an-meldungsgemäßen liegenden Kristallitgrößen von 2 bis 4 µm für Zink und 10 bis 14 µm für Aluminium führt (S. 582, li. Sp., Abs. 3 i. V. m. S. 1586, Abs. 2). Die Entgegenhaltung (4) beschreibt die Analyse der Beschaffenheit einer in - situ - Metallabscheidung aus einer ionischen Flüssigkeit in einer elektrochemischen Zelle, ohne jeglichen Hinweis auf den Zusatz organischer Additive (S. 698, li. Sp., letzt. Abs. bis re. Sp., Abs. 2 und S. 703, vorl. Abs.). Das in der Druckschrift (5) offenbarte Verfahren zur Abscheidung von Metallen aus einer ionischen Flüssig-- 7 - keit verwendet im Unterschied zum beanspruchten Verfahren einen 20 Gew.-% Benzol als weiteres Lösungsmittel enthaltenden Elektrolyten (S. 130, Abstract). 4. Das Verfahren gemäß Anspruch 1 beruht auch auf einer erfinderischen Tätigkeit. Aufgabe der vorliegenden Anmeldung ist es, ein Verfahren zu entwickeln, welches es gestattet auf elektrochemischem Wege Metalle und deren Legierungen herzu-stellen, die aus wässrigen Lösungen nicht oder nur schwierig abgeschieden wer-den können, wobei die Kristallitgröße einstellbar sein soll. Das Verfahren soll so durchgeführt werden, dass Materialien hergestellt werden können, deren Kristal-litgröße zwischen 5 und 1000 nm beträgt. Eine weitere Aufgabe besteht darin, größere Mengen an derartigen nanostrukturierten Materialien herzustellen, welche eine möglichst niedrige Porosität und eine niedrige Konzentration an chemischen Verunreinigungen aufweisen (geltende Beschreibung Seite 3, Abs. 2). Als nächst liegender Stand der Technik ist die Entgegenhaltung (5) anzusehen, die von einem Verfahren zur elektrochemischen Abscheidung von Metallen aus einer ionischen Flüssigkeit, d. h. einem mit 20 Gew.-% Benzol verdünnten Elektrolyten aus einem oder mehreren Metallsalzen, hier AlCl3 und NiCl2, und ei-ner oder mehreren organischen Komponenten, hier Butylpyridiniumchlorid oder 1-Methyl-3-ethyl-imidazoliumchlorid, ausgeht (S. 130, Abstract, S. 130, re. Sp. Abs. 2 und S. 131, li. Sp. letzt. Abs.). Die bei Temperaturen um die 40°C erzielten Metallabscheidungen weisen dabei eine Kristallitgröße zwischen 10 und 30 µm auf (S. 131, li. Sp. 3. Abs. letzt. Satz i. V. m. S. 136, li. Sp. letzt. Abs.). Anregungen dahingehend, dem Elektrolyten zur Lösung der Aufgabe, d. h. zur Einstellung der Kristallitgröße, organische Additive, ausgewählt aus der Gruppe Karbonsäuren, Amine und aromatische Verbindungen lediglich in einer Menge von 1 bis 10 Gew.-% bezogen auf die Gesamtmenge des Elektrolyten zuzusetzen, erhält der Fachmann indessen aus (5) nicht. - 8 - Zwar wird in der Druckschrift (6) beschrieben, dass sich der Zusatz von organi-schen Additiven zu einem wässrigen Elektrolyten vermindernd auf die Kristal-litgröße der Metallabscheidung auswirkt (S. 19526, re. Sp. vorl. Abs. i. V. m. S. 19527, Tab. 1 und re. Sp. letzt. Abs.). Anhand der in der mündlichen Verhand-lung übergebenen Schaubilder hat der Anmelder glaubhaft dargelegt, dass für die zum Zeitpunkt der Anmeldung noch junge Verbindungsklasse der „Ionischen Flüs-sigkeiten“ die Kenntnisse der herkömmlichen Parameter und Mechanismen, die für einen wässrigen Elektrolyten gelten, nicht übertragbar sind. So führt etwa der Zusatz von organischen Additiven in wässrigen Elektrolyten dazu, dass der Kom-plex der hydratisierten Metallionen destabilisiert wird und daraufhin die Metallab-scheidung mit verringerter Kristallitgröße erfolgt. Diese Wirkung kann sich bei ioni-schen Flüssigkeiten nicht einstellen, weil keine Solvatisierung der Metallionen stattfindet. Auch die für die Abscheidung von Metallen aus wässrigen Elektrolyten so wichtigen Parameter wie pH-Wert und Leitfähigkeit haben in ionischen Flüssig-keiten kein Äquivalent. Nicht zuletzt ist Zitronensäure, ein klassisches Additiv zu einem wässrigen Elektrolyten, wie vom Anmelder vorgetragen, in einer ionischen Flüssigkeit nicht auflösbar. Der Fachmann konnte somit nicht erwarten, dass sich die Kristallitgrößen der Metallabscheidungen aus ionischen Flüssigkeiten durch den Zusatz der organi-schen Additive gemäß Anspruch 1 in der gewünschten Größenordnung beeinflus-sen lassen. Für erfinderische Tätigkeit des beanspruchten Verfahrens spricht ausweislich der übergebenen Veröffentlichungsliste auch das mit vorliegender Anmeldung hervor-gerufene große Interesse der Fachwelt. Der in der Beschreibungseinleitung umfangreich abgehandelte und der weiter ent-gegengehaltene und in der mündlichen Verhandlung nicht mehr aufgegriffene Stand der Technik geht nicht über den oben genannten hinaus und vermittelt dem - 9 - Fachmann ebenfalls keine Anregungen in Richtung des Beanspruchten des Ver-fahrens. Nach alledem ist das Verfahren des geltenden Patentanspruchs 1 gegenüber dem Stand der Technik neu und beruht auch auf einer erfinderischen Tätigkeit, so dass der Anspruch 1 gewährbar ist. Das Gleiche gilt für die auf den Patentanspruch 1 rückbezogenen Ansprüche 2 bis 14, die weitere über Selbstverständlichkeiten hinausgehende Ausführungsformen des Verfahrens betreffen. gez. Unterschriften

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